Lêô I là vị Giáo hoàng đầu tiên mà chúng ta còn giữ được những bài giảng mà ông ngỏ lời với dân chúng trong những buổi cử hành phụng vụ. Bài giảng của ông còn giữ được 96 bài bằng ngôn ngữ Latinh rất và 143 lá thư. Hầu hết đều là những tài liệu về tín lý, kỷ luật và lịch sử. Trong bài giảng (64, 1-2) về lễ Phục sinh được cử hành trong mọi lúc "không phải như là cái gì đã qua, nhưng như là biến cố hiện tại". Giáo hoàng nhấn mạnh: tất cả thuộc một chương trình chính xác: như Đấng Tạo Hóa đã khiến cho con người được nhào nặn bằng bùn đất trở thành sống động với hơi thở của sự sống lý trí, cũng thế sau tội nguyên tổ, Thiên Chúa đã gửi Con mình xuống thế gian để tái tạo cho con người phẩm giá đã mất và phá hủy ách thống trị của ma quỷ qua sự sống mới của ơn thánh. "Thầy là Đức Kitô Con Thiên Chúa hằng sống". Đức Kitô là Thiên Chúa và là Người thật, "Ngài không xa lạ với nhân loại nhưng khác hẳn với tội lỗi" (Bài giảng, số 64).

Các tác phẩm dù thiếu cơ sở triết học và văn hoá (ông không biết tiếng Hy Lạp) nhưng rất hay, như Quyển gửi Flavianô quan trọng về tín lý. Có lẽ do ảnh hưởng của ông, người ta đã soạn thảo cuốn Sách Lễ đầu tiên, sách này vào thế kỷ sau được soạn thảo lại nhiều ít nhưng vẫn được gọi là Sách Các Phép của thánh Lêô.

Lêô I được gán cho là tác giả của cuốn Sacramentarium; quyển này cũng được gọi là Sacramentarium Leonianum Veronesae, vì được tìm thấy ở Veronese. Người ta gán cho Lêô I là tác giả nhưng có lẽ đây là một tập sưu tập của một cá nhân nào đó mà thôi. Hiện tại còn 139 trang ghi những lời kinh nguyện về thánh lễ:kinh cầu nguyện, kinh dâng lễ, rước lễ, oratio super populum; cộng với một ít nghi lễ. Ngoài ra còn có phần Consecratio Episcoporum, presbyteri, Benedicto super diaconos, Benedictio fontis...[2]

Ở Rôma, Giáo hoàng thường ra khỏi điện Latêranô, để lo đến những cảnh khốn cùng, dựng lại những đổ nát, đào bới các Hang Toại Đạo, phân phát thóc lúa khi có nạn đói. Ở Ý, ông đòi đòi các ứng viên Giám mục phải có đủ điều kiện, quản trị tài sản Giáo hội, định ngày Rửa Tội. Ông chống lại các mê tín dị đoan và hoạt động của các nhóm lạc giáo Manikê và gắn liền phụng vụ với cuộc sống thường ngày của tín hữu: ví dụ như kết hiệp ăn chay với bác ái và bố thí, đặc biệt trong bốn mùa ghi dấu thời tiết thay đổi.